Update:
So, nachdem mein Rechner vorhin endlich ebenfalls nicht booten wollte, konnte ich das Problem mal systematisch untersuchen. Das Ergebnis ist folgendes (wurde hier auch schon mal angesprochen, aber ich konnte es nicht selbst nachvollziehen, weil mein Rechner ja vorher immer erfolgreich gebootet hatte):
Um zuverlässiges Booten immer zu gewährleisten, wird der Aptio Fix "OsxAptioFix2Drv-free2000.efi" beim iMac19,1 SMBIOS benötigt. Andere Aptio Fixes gewährleisten dies nicht zuverlässig, es muss also genau dieser sein. Beim iMacPro1,1 SMBIOS wird dagegen gar kein Aptio Fix benötigt.
Die EFI-Ordner im ersten Post habe ich aktualisiert.
Wer meinen Ordner schon benutzt, kann einfach die Datei "OsxAptioFix2Drv-free2000.efi" aus dem Ordner EFI/CLOVER/drivers/UEFI an die gleiche Stelle in seinem schon vorhandenen Ordner kopieren.